Angew: 复旦孔彪教授团队开发超组装体系多功能智能感知膜

研究背景:

纳流控器件因其具有纳米尺寸的通道,可控的通道尺寸以及可调的表面电荷得到了广泛的关注。其中,非对称的纳米通道膜器件因其非对称的孔道结构、化学组成以及表面电荷极性,被广泛用于二极管类型的非对称离子传输、刺激响应的智能感知以及盐梯度能量转换。目前,各种纳米材料被广泛用于构筑固态纳米通道膜。然而,复杂的筑膜方法,无序的孔结构以及单一膜组分导致的性能单一阻碍了纳流控器件在膜科学领域的发展。介孔材料具有规整且丰富的纳米通道结构,可调节的纳米通道化学组成被认为是构筑新型多功能纳米通道膜器件的理想膜材料。

成果简介:

近日,复旦大学孔彪教授基于前期工作提出的超组装概念(Nat. Chem. 2016, 8, 171-178),设计了一种共组装与界面超组装协同的策略,制备得到了具有非对称结构的介孔碳硅/氧化铝复合膜,其不仅表现出非对称的二极管类型的离子传输,并且可以用于温度以及pH可调控的智能离子传输以及盐梯度能转换。

要点1 超组装、共组装协同构筑介孔碳硅/氧化铝复合膜

得益于牢固的界面超组装相互作用,制备得到的介孔碳硅/氧化铝复合膜具有明显的两层非对称结构。共组装策略导致双组份介孔碳硅均匀的分布在通道壁中,赋予了复合膜多功能可调控的离子传输性能,其在基于离子传输的智能感知领域具有潜在的实际应用价值。


1.界面超组装方法制备得到的介孔碳硅/氧化铝复合膜

要点2 介孔碳硅/氧化铝复合膜的非对称离子传输

另外,由于介孔碳硅/氧化铝复合膜呈现出化学组成,通道结构以及表面电荷极性的非对称特征,使得其表现出二极管类型的非对称离子传输行为;双电层在通道内部的重叠导致复合膜具有表面电荷控制的离子传输行为;其次,复合膜独特的双组份介孔通道壁使其表现出增强的阳离子选择渗透性,为其在盐梯度能捕获领域奠定了理论基础。

  

2. 介孔碳硅/氧化铝复合膜的离子传输性能图

要点3 温度以及pH可调控的离子传输性能

同时,规整的通道结构使得介孔碳硅/氧化铝复合膜具有优异的盐梯度能转换性能。共组装策略产生的“钢筋混凝土”介孔通道壁结构增强了介孔碳硅膜的热稳定性,且通道壁内固有的疏水区域导致复合膜呈现出独特的温度依赖的离子传输和盐梯度能转换性能。pH可调控的表面电荷赋予了介孔碳硅/氧化铝复合膜pH可调控的智能离子传输以及盐梯度能转换性能。

  

3. 介孔碳硅/氧化铝复合膜的盐梯度能转换性能

该工作在前期工作的基础上,进一步发展了超组装策略,通过共组装与界面超组装协同的方法,制备得到了一种具有双组份的介孔碳硅/氧化铝复合膜,为增强膜的选择渗透性以及功能性智能感知提供了一种新策略。

论文信息:

Interfacial Super-Assembly of Ordered Mesoporous Carbon-Silica/AAO Hybrid Membrane with Enhanced Permselectivity for Temperature- and pH-Regulated Smart Ion Transport

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202110731